Από τους επιφανέστερους στρατιωτικούς ηγέτες της Επανάστασης του ‘21. Έπεσε θύμα των εμφύλιων διαμαχών κατά τη διάρκεια του Αγώνα και σκοτώθηκε από χέρι ελληνικό.

Το 1816 ο Αλή Πασάς τον έστειλε αρματολό στη Λειβαδιά, αφού τον πάντρεψε πρώτα με την Ελένη Καρέλη. Εκεί έμεινε ως τις παραμονές του 1821. Τον Οκτώβριο του 1820, μετά από διαμάχη με τους τοπικούς άρχοντες, έφυγε και τη θέση του πήρε ο Αθανάσιος Διάκος. Από το 1818 ήταν μέλος της Φιλικής Εταιρείας και ένθερμος υποστηρικτής του Αγώνα.

Μόλις ξέσπασε η Επανάσταση βρέθηκε αμέσως στις πρώτες γραμμές του Αγώνα και ανέλαβε να ξεσηκώσει τους Έλληνες της Ανατολικής Ρούμελης. Στις 8 Μαΐου του 1821 κλείνεται με άλλους 117 πολεμιστές στο Χάνι της Γραβιάς και χαρίζει στον Αγώνα μία από τις πιο δοξασμένες μάχες, που τον επέβαλε ως τον στρατιωτικό αρχηγό της Ρούμελης. Η νίκη του Ανδρούτσου στη Γραβιά έσωσε την επανάσταση από βέβαιο κίνδυνο, καθώς ο Ομέρ Βρυώνης με 8.000 άνδρες βάδιζε ακάθεκτος προς την εξεγερμένη Πελοπόννησο.

Ο Ανδρούτσος, οργισμένος από τη συμπεριφορά των πολιτικών, παραιτείται και η κυβέρνηση στέλνει τον Νούτσο και τον Παλάσκα να τον αντικαταστήσουν. Υποψιαζόμενος ότι οι δύο απεσταλμένοι της κυβέρνησης έρχονται να τον σκοτώσουν, χάνει την ψυχραιμία του και με την ανοχή του οι άνδρες του τους σκοτώνουν. Ο Κωλέττης τον επικηρύσσει για 5.000 γρόσια και ο Υπουργός Εκκλησιαστικών επίσκοπος Ανδρούσης Ιωσήφ τον αφορίζει. Όμως, η κάθοδος του Δράμαλη αναγκάζει την κυβέρνηση να ανακαλέσει την επικήρυξη και τον αφορισμό του Ανδρούτσου, ο οποίος αναλαμβάνει ξανά δράση. Δεν κατορθώνει να εμποδίσει την κάθοδο του Οθωμανού πολέμαρχου στην Πελοπόννησο, αλλά δεν αφήνει να περάσουν εφοδιοπομπές και ενισχύσεις για τη στρατιά του.

Μετά την καταστροφή του Δράμαλη, ο Ανδρούτσος επέστρεψε στην Αθήνα και ίδρυσε δύο σχολεία στην Αθήνα και κάλεσε τον Κοραή από την Ευρώπη και τον Βάμβα από την Κεφαλλονιά να έρθουν να διδάξουν, χωρίς να εισακουσθεί. Γρήγορα, νέες στρατιωτικές επιχειρήσεις τον έκαναν να φύγει από την Αθήνα για την Ανατολική Ρούμελη. Τον Νοέμβριο του 1822 ηττάται από τον Κιοσέ Μεχμέτ στο Δαδί και παραλίγο να αιχμαλωτισθεί, ενώ τον Ιούλιο του 1823 ανακόπτει στη Βοιωτία την εκστρατεία του Γιουσούφ Περκόφτσαλη Πασά.